艾德思：Science单原子催化大显神威Fe催化CO2还原媲美贵金属

第一作者:Jun Gu

通讯作者:Hao Ming Chen, Xile Hu

通讯作者:洛桑联邦理工学院, 台湾大学

DOI:

研究背景

日益枯竭的化石能源和燃烧产生的大量 CO 2 温室气体给人类带来了能源与环境的双重压力.近年来,科学家们利用清洁能源技术提供的电能将CO 2 还原成高附加值的化工原料,为缓解能源环境危机提供了有效的途径.而高能量效率和可规模化的电催化CO 2 技术要求催化剂在低过电位下具有高反应活性和选择性.其中,贵金属Au和Ag被认为是目前最优的催化剂体系,其催化CO 2 还原成CO的法拉第效率高达90%.在300 mV过电位下,纳米金催化CO 2 还原成CO的电流密度可达10 mA cm−2 以上.相对而言,非贵金属催化剂的活性一般较低,而达到贵金属Au和Ag同等的电流密度需要更高的过电位.

本文亮点

有鉴于此,洛桑联邦理工学院Xile Hu和国立台湾大学Hao Ming Chen课题组合作,开发了一种超高活性的Fe3+–N–C单原子催化剂,可以在低过电位下高选择性将CO2 还原成CO.该催化剂在低达80 mV的过电位下即可还原CO2,而在340 mV过电位下,CO的电流密度高达94 mA cm−2,摩尔电流密度超过了贵金属Au催化剂,TOF与Au催化剂相当.进一步采用XAS技术对催化剂进行原位表征,他们提出催化活性位点为孤立的Fe3+,这些Fe3+与N掺杂碳材料上的吡咯型氮相结合,可在电催化过程中维持价态稳定.而电催化性能测试表明Fe3+具有更强的CO2吸附以及更弱的CO吸附能力,因此所表现出来的活性要远高于传统的Fe2+.

要点: Fe3+–N–C催化剂通过在900 °C,氮气氛围下热解Fe-doped ZIF-8(Fe:Zn=4:96)制得.在Fe-doped ZIF-8中,Fe取代Zn的位置,与4个吡咯型氮相结合.焙烧后所得的Fe3+–N–C催化剂为多孔材料,其比表面积高达772 m2 g−1,电化学活性面积高达554 m2 g−1.样品中Fe和N均匀分布在碳基底上,球差电镜和XAS表明,Fe在碳基底上呈现单原子分布,Fe为+3价,形成Fe–X4 (X = N or C) 平面结构.

要点: Fe3+–N–C催化剂在低达80 mV的过电位下即可还原CO2,而在340 mV过电位下,CO的电流密度高达94 mA cm−2,其摩尔比电流要远大于贵金属Au催化剂,以Fe为活性中心计算表观活性能,与Au催化剂相当.

更多科研论文服务，动动手指，请戳 论文润色、投稿期刊推荐、论文翻译润色、论文指导及修改、论文预审！

语言不过关被拒？美国EditSprings--专业英语论文润色翻译修改服务专家帮您！