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艾德思:Science三价铁单原子催化剂高效电还原二氧化碳

论文润色 | 2019/06/25 10:18:10  | 269 次浏览



不论是在工业界或是学术界,使用电化学方式还原二氧化碳,都是一种大家十分注重的方式.这种想法,可以使用碳质燃料和化学品让太阳能和风能存储在一起,从而减少人为产生的二氧化碳排放.

为了实现这种反应的高效和可扩展性,反应必须在较低的过电势下快速且具有选择性地进行.至今,已经有许多研究开发了用于CO 2 还原的电催化剂,其中以金(Au)和少部分的银(Ag)在低过电势下最有效.

虽然过去也有由一般常见的地球丰富元素的作为催化剂的工作发表,但是,它们却通常对CO 2 还原的选择性较低.

此外,最近,也有一些文献发表了关于原子催化剂的研究,其中许多彼此分离的催化金属位点被约束在固体载体上,而这些催化剂表现出了与纳米颗粒和相同金属元素的分子复合物不同的性质和活性.

据报道,在CO形成的效率上,铁(Fe),钴(Co),和镍(Ni)催化剂甚至可以表现出与Au和Ag催化剂相当的法拉第效率.然而,过去使用这些非贵金属催化剂的问题在于需要更大的过电势来获得相同的效果.

虽然目前用于将CO 2 转化为CO最常见的电催化剂是金纳米材料,而非贵金属催化剂.

但是,在近期的Science上可见瑞士EPFL的胡喜乐教授和台湾大学的陈浩铭教授合作发表了一种具有分散的单原子铁位点的催化剂,这种催化剂具有超高活性,可以有效将CO 2 电还原为CO.

(A)HAADF-STEM图像.由红色方框包围的(B)Fe和(C)N的相应EDS mapping. (D)像差校正后的HAADF-STEM图像.图片来源:Science

该研究发表的分散单原子铁催化剂产生的CO在过电势上的表现低至80 mV.而在340 mV的过电势下,部分电流密度可以达到每平方厘米94 mA.

此外,经过Operando XAS光谱的数据显示,反应的活性位点是由离散的Fe 3+ 离子与N掺杂碳载体的吡咯氮(N)原子配位.且在电催化过程中铁可能因为通过电子偶联到导电碳载体的方法,一直保持在三价铁的氧化态.

另一方面,电化学数据也表明了,与常规的Fe 2+ 位点相比,Fe 3+ 位点可以有更快的CO 2 吸附能力和更弱的CO吸收能力.也就是说,这个催化剂可使CO 2 快速接上并进行反应,反应产生的CO则会快速离去,进而获得了更好的活性.

参考文献:Atomically dispersed Fe3+ sites catalyze efficient CO2 electroreduction to CO

Science 364, 1091–1094 (2019)

原文作者:Jun Gu, Chia-Shuo Hsu, Lichen Bai, Hao Ming Chen*, Xile Hu*

 

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